Controlando o comportamento de comutação resistiva na solução processada SiO2

Scientific Reports volume 12, Número do artigo: 8405 (2022) Citar este artigo

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O comportamento de comutação resistiva do dispositivo SiOx processado em solução foi investigado pela inserção de nanopartículas (NPs) de TiO2. Comparado com o dispositivo SiOx puro, o dispositivo SiOx inserido de TiO2 NPs (SiOx@TiO2 NPs) atinge características de comutação excelentes, ou seja, uma relação mais alta de SET/RESET, tensões operacionais mais baixas, variabilidade ciclo a ciclo melhorada, velocidade de comutação mais rápida e estados múltiplos de RESET. O cálculo da teoria funcional da densidade (DFT) e a simulação do disjuntor (CB) foram usados para detalhar a origem da característica de comutação pendente dos NPs SiOx@TiO2. A melhoria na comutação resistiva baseia-se principalmente na diferença de formação/ruptura do caminho condutivo nos dispositivos SiO2 e SiO2@TiO2 NPs. Em particular, a redução da resistência e a menor tensão de comutação dos TiO2 NPs controlam a formação e a ruptura do caminho condutivo para obter uma comutação mais abrupta entre SET/RESET com maior relação on/off. Este método de cálculo DFT combinado e CB oferece uma abordagem promissora para aplicações de memória não volátil de alto desempenho.

Pesquisas em andamento sobre a memória resistiva de acesso aleatório (ReRAM) permitiram um excelente desempenho que inclui não volatilidade, velocidade de comutação rápida e baixo consumo de energia1,2,3,4,5,6,7. Recentemente, a ReRAM atraiu muito interesse como uma candidata promissora para memória não volátil de próxima geração e mostra adequação para aplicações como eletrônica neuromórfica8,9,10,11. As características de troca de resistência de óxido metálico binário têm sido extensivamente estudadas para uma camada ativa, incluindo TiO2, Ta2O5, ZnO, SiO2 e HfO2, devido às suas composições simples com estequiometria ajustável2,12,13,14,15. Dentre eles, o dispositivo com forma amorfa de SiOx que é construído como uma camada ativa imprensada entre eletrodos apresenta notável comportamento de comutação resistiva e transparência16,17,18,19. SiOx é conhecido por ter uma variabilidade relativamente baixa e excelente estabilidade, cujas propriedades levam a uma janela de alta resistência para margem de leitura suficiente entre o estado de alta resistência (HRS) e o estado de baixa resistência (LRS)11,20,21. Enquanto isso, os dispositivos de comutação resistiva baseados em SiOx alcançaram características de comutação e confiabilidade superiores usando várias arquiteturas de dispositivos que incluem o SiOx estruturado em nanopilar fabricado com litografia de nanoesfera, parede lateral exposta gravada na camada de SiO2 e estruturas de memória nanoporosas baseadas em SiOx14,22 ,23. Além disso, a modulação das propriedades de comutação resistiva é obtida pela combinação com uma camada adicional ou inserção de estruturas na matriz baseada em SiOx16,24,25,26. Como se sabe, a maioria dos esforços de pesquisa é baseada principalmente em empresas que fabricam usando deposição de camada atômica (ALD), deposição de vapor químico aprimorada por plasma (PECVD), evaporação de feixe de elétrons e pulverização catódica de magnetron, que precisam de técnicas de vácuo complicadas e caras21, 27,28,29. Dentre vários métodos de preparo em substituição às técnicas a vácuo, o processo de solução tem se mostrado superior pela facilidade de processo, custo-benefício, aplicabilidade em diversos substratos e adaptabilidade para combinação com diversas composições ou estruturas30,31. Além disso, é fácil inserir as nanoestruturas na matriz de óxido durante o processo sintético, e espera-se que este método simples controle as características do desempenho da comutação.

Aqui, demonstramos um método simples usando a inserção de nanopartículas de TiO2 (NPs) para melhorar as características de comutação resistiva em termos de desempenho de comutação resistiva multinível de ReRAM baseada em SiOx processada em solução. TiO2 NPs inseridos SiOx (denotados como SiOx@TiO2 NPs) mostram características de comutação resistiva superiores que incluem a maior proporção de estados SET/RESET, tensões SET/RESET mais baixas e estado RESET controlável por tensão aplicando tensão externa, em comparação com o SiOx original. Além disso, o comportamento do chaveamento resistivo é discutido por meio da análise da estrutura eletrônica, bem como da simulação e cálculo teórico do disjuntor. Espera-se que esses desafios tragam grandes contribuições para o desenvolvimento de dispositivos eletrônicos de última geração.

2)37. The oxygen vacancies in the SiOx matrix serve as an electron trap, and form the conductive filament. Thus, the migration of oxygen vacancies is an important role in the deviation of slopes. In the high-voltage region, all traps are filled with electrons, and excessive electrons flow through the conduction band of SiOx (achievement of the SET process). The I–V curve of the LRS shows a linear Ohmic behavior with a slope of 1.07. Likewise, the RESET process is also in good agreement with the trap-controlled SCLC mechanism in HRS. In the SiOx@TiO2 NPs, the resistive switching mechanism is similar to that of the SiOx device, as shown in Fig. 4b. The electrons are transported according to traps, such as oxygen vacancies, into the SiOx matrix, as well as TiO2 NPs, and with the application of high voltage, then flow into the conduction band of SiOx and TiO2. This behavior is associated with the bulk-controlled mechanism, such as the conductive filament model based on oxygen vacancy. As a result, the resistive switching mechanism of the SiOx and SiOx@TiO2 NPs devices based on the conductive path can be dominated by valence change memory. The traps are a key factor to form the conductive paths into oxide matrix./p> − 1.7 V), almost all CBs abruptly transform to Rlow,S, and the device achieves the SET process, as shown in #3 of Fig. 6b. In contrast, when the positive voltage is swept to the RESET voltage, Rhigh,S is continuously increased, then the CB network finally reaches the RESET process (according to the blue arrows in sequence from #3 to #5 in Fig. 6b). This cycle of SET/RESET is reversibly obtained on sweeping the voltage. Likewise, the experimental I–V curve of the SiOx@TiO2 NPs device agrees well with the simulated result, as shown in Fig. 6c. In Fig. 6 d, the maps of CB network are composed with four values of CBs of Rlow,S, Rhigh,S, Rlow,T, and Rhigh,T, which indicate SiO2-x, SiO2, TiO2-x, and TiO2, respectively. Initially, almost all CBs with Rhigh,S and Rlow,S are randomly allocated in places. Based on the XPS analysis, the ratio of oxygen deficient Rlow,S is equalized to that of the SiOx device. The Rhigh,T and Rlow,T of TiO2 NPs are also randomly distributed with the proportion of about 5%, to mimic the TiO2 NPs inserted SiOx matrix. Similarly, the initial ratio of Rhigh,S:Rlow,S and Rhigh,T:Rlow,T is established to be about 6:4, respectively, as shown in Fig. 6d. On increasing the negative voltage, the CBs related to TiO2 NPs are more rapidly transited from Rhigh,T to Rlow,T than those of SiO2 under the applied voltage. And, when further voltage is applied to the SiOx@TiO2 NPs device, the CBs related to SiOx are also changed from Rhigh,S to Rlow,S, and the SET process is achieved according to the red arrows (in sequence from #1 to #3) in Fig. 6d. This is related to the TiO2 NPs assisting the construction of the conductive path in SiOx@TiO2 NPs, and causes lower SET voltages than that of the pristine SiOx device. Under the positive voltage sweeps, the CBs of TiO2 NPs are rapidly changed from Rlow,T to Rhigh,T, while the CBs of SiOx are slightly transited. Also, the first-RESET process can be achieved in sequence from #3 to #4, as shown in Fig. 6d. On further increasing the positive voltage, the Rhigh,S is increased, then the RS gradually reaches second-HRS (in sequence from #4 to #6 in Fig. 6d). The 2-step RESET processes can be obtained by controlling the RESET voltages./p>